长江干流嘉陵江和乌江重庆段邻苯二甲酸酯污染 - 长江丛刊杂志社投稿

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长江干流嘉陵江和乌江重庆段邻苯二甲酸酯污染

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邻苯二甲酸酯(phthalic acid esters, PAEs)是一类人工合成的环境激素类有机化合物，主要作为塑料的增塑剂使用，广泛应用于医药材料、塑料加工、食品包装、儿童玩具、建筑材料以及个人护理品等行业中[1-2]。由于PAEs具有潜在的致癌性、致畸性和致突变性等“三致”效应，美国环境保护局(United States Environmental Protection Agency, US EPA)将邻苯二甲酸二甲酯(dimethyl phthalate, DMP)、邻苯二甲酸二乙酯(diethyl phthalate, DEP)、邻苯二甲酸二丁酯(dibutyl phthalate, DBP)、邻苯二甲酸二(2-乙基己基)酯(bis(2-ethylhexyl)phthalate, DEHP)、邻苯二甲酸正二辛酯(di-n-octyl phthalate, DOP)和邻苯二甲酸丁基苄基酯(butyl benzyl phthalate, BBP)等6种PAEs列为优先控制的有毒污染物，同时我国也已经将DMP、DEP和DOP等3种PAEs确定为环境优先控制污染物[3]。PAEs属于半挥发性有机化合物(semi-volatile organic compounds, SVOCs)，且不与塑料产品键合，而是由氢键或范德华力相连，因此，在塑料的生产和使用过程中都可能有PAEs释放进入周围环境[4]。研究表明，PAEs在全球主要工业国家的大气、水体和土壤环境中均有普遍检出，并参与生物(包括人体)的代谢作用[5-6]。此外，水生生态系统中的PAEs也会对藻类和鱼类等水生生物体的生长发育和内分泌代谢等生物过程造成不同程度的毒性效应，例如，PAEs暴露会导致藻类细胞畸形等氧化损伤，抑制其生长，能够诱导斑马鱼机体产生抗氧化和免疫反应，干扰鱼体的生殖系统和内分泌系统功能等[7-8]。

国际上对PAEs环境污染的研究始于20世纪70年代初，我国则从20世纪80年代开始陆续出现有关环境中PAEs污染的报道[9]。目前，我国PAEs用量大，使用范围广，由此带来的环境问题依然不容忽视[10]。工业和生活污水排放、城市地表径流和大气颗粒物的沉降等过程都会将环境中的PAEs带入水环境中，由于它们的高疏水性，PAEs在水环境中往往与颗粒物结合，沉降于底部沉积物中且不断累积。因此，沉积物既是PAEs等有机污染物长期储存的“汇”，也是其再次悬浮释放“源”[11-12]。

长江干流重庆段作为三峡工程库区的主要组成部分，同时也是重庆工农业生产和人民生活用水的主要来源，具有重要的生态地位，其水质状况直接与周边及其下游居民的生活和健康息息相关。目前，该区域有关PAEs的研究主要集中于2010年前，且主要针对重庆主城区水体中PAEs的污染[13-15]。而关于重庆境内长江干流及其主要支流嘉陵江和乌江等流域水体和沉积物中PAEs的污染状况则鲜有报道。因此，本研究分析了PAEs在长江干流以及嘉陵江和乌江等3条河流重庆段水体和沉积物中的沿江污染特征，并开展污染水平分析和风险评估。相关结果可为重庆市水环境保护、水质改善的科学决策提供理论依据和基础资料。

1 材料与方法 (Materials and methods)

1.1 化学品与试剂

16种PAEs标准溶液(纯度>95%)以及氘代的内标物DMP-d4和DOP-d4购自美国AccuStandard公司，16种PAEs名称及基本信息如表1所示。甲醇、二氯甲烷、乙酸乙酯和正己烷均为色谱纯，购于德国默克公司。

表1 16种邻苯二甲酸酯类(PAEs)目标化合物信息Table 1 General information of sixteen phthalate esters (PAEs)化合物Compounds缩写AbbreviationsCAS No.辛醇-水分配系数(LogKow)Octanol-water partition coefficient (LogKow)有机碳-水分配系数(LogKoc)Organic carbon-water distribution coefficient (LogKoc)定量离子(m/z)Quantitative ion (m/z)定性离子(m/z)Qualitative ion (m/z)保留时间/minRetention time/min邻苯二甲酸二甲酯Dimethyl phthalateDMP *, 1946.85邻苯二甲酸二乙酯Diethyl phthalateDEP *, 2227.98邻苯二甲酸二异丁酯Diisobutyl /, 2789.97邻苯二甲酸二丁酯Dibutyl phthalateDBP *, .60邻苯二甲酸丁苄酯Butyl benzyl phthalateBBP *, .98邻苯二甲酸二(2-乙基)己酯Bis(2-ethylhexyl)phthalateDEHP *, .91邻苯二甲酸二正辛酯Di-n-octyl phthalateDOP */, .90邻苯二甲酸二甲氧乙酯Bis(2-methoxyethyl) phthalateBMOP117-82-8//, .86邻苯二甲酸二-4-甲基-2-戊基酯Bis(4-methyl-2-pentyl) phthalateBMPP84-63-9//, .37邻苯二甲酸双-2-乙氧基乙酯Bis(2-ethoxyethyl) phthalateBEEP605-54-9//, .58邻苯二甲酸二戊酯Dipentyl phthalateDPP131-18-0//, .79邻苯二甲酸二己酯Dihexyl phthalateDHP84-75-3//, .90邻苯二甲酸二(2-丁氧基)乙酯Bis(2-n-butoxyethyl)phthalateBBEP117-83-9//, .61邻苯二甲酸二环己酯Dicyclohexyl phthalateDCHP84-61-7//, .98邻苯二甲酸二苯酯Diphenyl phthalateDPHP84-62-8//, .07邻苯二甲酸二壬酯Dinonyl phthalateDNP84-76-4//, .86注：*表示美国环境保护局优先控制污染物；/表示无数据。Note: *indicates compounds that listed as priority pollutants by United States Environmental Protection Agency (US EPA); / indicates not available.